Erguido numa pequena ilha de 310 m de comprimento por 75 m de largura, no curso médio do rio Tejo, o Castelo de Almourol foi ocupado por Alanos e Visigodos, a partir do Século III e, pelos Muçulmanos (que o designaram por "Al-Morolan", que significa "Pedra Alta"), a partir do Século VIII.
À época da Reconquista Cristã Almourol foi tomado pela força, mais especificamente em 1129, por D. Afonso Henriques.
O soberano entregou-o aos cavaleiros da Ordem dos Templários, então encarregados do povoamento do território entre o rio Mondego e o rio Tejo, tendo sido reedificado de acordo com o estilo arquitectónico templário...
Quando a Ordem dos Templários foi extinta em 1311 pelo Papa Clemente V, Almourol passou a integrar o Património da Ordem de Cristo.
O Terramoto de 1755 danificou a estrutura do Castelo, tendo o mesmo sido recuperado, com modificações, no Século XIX.